时间分辨的X射线光电子谱技术是研究物质结构和动力学的重要手段,尤其是近年来高次谐波、自由电子激光等阿秒X射线光源的飞速发展,有望将这一技术的时间分辨推进到亚飞秒尺度,实现各类物理和化学反应机制的阿秒追踪。但是,由于阿秒脉冲的能谱展宽效应,光电子谱将丢失能量分辨特性,无法分辨原子核振动等复杂光谱结构信息。寻求新的高能量分辨探测技术和手段,是推动阿秒X射线应用的关键问题之一。
张松斌教授团队及其合作者研究发现,通过调制阿秒X射线频率来触发(共振)俄歇过程,借助于俄歇共振态固有的线宽和能量标识特性,可以有效规避阿秒脉冲的能谱展宽效应,数值计算和解析分析均揭示了阿秒X射线俄歇电子谱学能量分辨特性的物理本质,相关成果发表于Chin. Phys. Lett. 40, 093201 (2023) (Editor`s Suggestion)。进一步的研究工作发现,时间分辨的阿秒X射线共振俄歇电子谱可以追踪分子变形过程,研究分子的飞秒瞬时构型变化,相关成果发表于J. Phys. Chem. Lett. 14, 5475 (2023)。而在最新的研究工作中,张松斌教授团队首次提出基于时间分辨的阿秒X射线共振俄歇电子谱探测和重构分子的振动波包信息,开辟了阿秒X射线脉冲应用的新领域,该成果发表于Nature旗下物理学综合期刊Communication Physics (Commun. Phys. 7, 1 (2024))。这些系列工作基本阐明了阿秒X射线俄歇电子谱学的物理机制和潜在的应用场景,为后续的相关研究和应用奠定了物理基础。
以上系列工作,bv伟德国际体育均为第一完成单位,张松斌教授为唯一通讯作者。主要由博士研究生王超同学开展,团队成员宫毛毛副教授、程勇军副教授以及赵曦副教授等协作完成。主要校外合作成员包括瑞典皇家理工学院Victor Kimberg教授,上海科技大学刘小井教授,德国海德堡大学Oriol Vendrell以及日本东北大学Kiyoshi Ueda教授。该系列工作得到国家自然科学基金和瑞典研究理事会基金的大力支持。
左图:展示了由非共振和共振超短X射线脉冲触发的XPS和RAS过程;右图:不同X射线脉宽下的XPS和RAS光谱[Chin. Phys. Lett. 40, 093201 (2023)]。